近日,南科大生物医学工程系副教授李凯团队在平面型AIEgens(聚集诱导发光剂)固态发光的增强效应研究及其在多重耐药菌感染的治疗领域的应用取得最新进展。研究成果以“平面型AIEgens光敏剂的设计及其在治疗多重耐药菌感染中的应用(Planar AIEgens with Enhanced Solid-State Luminescence and ROS-Generation for Multidrug-Resistant Bacteria Treatment)”为题发表于化学类国际顶尖期刊《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition,IF:12.257)。
荧光材料由于其在光电子学和生物医学工程领域中的巨大潜力而备受关注。虽然AIEgens的开发极为有效地解决了传统荧光材料聚集诱发的荧光猝灭(ACQ)问题,但平面型AIEgens的开发仍然不足,主要瓶颈是平面荧光材料分子间极易发生π-π堆积而难以克服固有的ACQ现象。因此,寻找简单有效的增强平面型AIEgens的固体发光方法,为其广泛应用奠定基础,显得尤为重要。
氟取代平面型AIEgens的设计策略
在这项工作中,课题组设计并合成了三对平面型AIEgens,基于激发态双键重整(ESDBR)效应的理论基础对其光物理性质进行了详细研究。研究结果表明,通过在芳香环中引入氟取代基,分子间氢键作用可以有效限制在聚集态环境中的分子运动,抑制其非辐射跃迁,进而显著提升了AIEgens的聚集态量子产率。研究结果还表明,该类平面型AIEgens激子可以有效地失活到基态,并且与粘度响应具有一定的关联性。此外,该类AIEgens具有随着聚集而提升的AIE(聚集诱导发光)性能,同时可以有效促进活性氧簇的生成能力。
DMA-AB-F和F-AB-DMA两种平面型AIEgens的紫外-可见光和荧光光谱
课题组进一步将该类平面AIEgens材料作为光敏剂,探索其在多重耐药菌感染的光动力治疗中的效果。在体外实验中,DMA-AB-F分子显示出对多重耐药大肠杆菌及耐甲氧西林金黄色葡萄球菌的良好杀伤效果。在体内实验中,课题组建立了标准的小鼠三级烧伤感染模型来评估材料的灭菌效果。结果显示,经过光动力治疗的伤口恢复情况显著优于对照组,光动力实验组样本的细菌数量也显著少于对照组。因此,体外和体内实验证明DMA-AB-F作为AIE光敏剂具有优异的光动力抗菌疗效。
体外抗菌效果图
在体抗菌效果图
在这项研究中,课题组仅需通过氟原子的取代,就可有效利用分子内氢键作用来限制分子的运动、增加发光单元的晶体密度,从而使非辐射衰变速率降低一个数量级,开发出高固态量子产率的平面型AIEgens。同时,课题组利用该材料聚集诱导活性氧簇生成的特性,成功证明该类平面型AIEgens有用于治疗多重耐药细菌感染的潜力。
李凯课题组研究副教授倪侦翔博士介绍,本研究提出的增强平面型AIEgens固态量子产率的设计策略,不同于传统引入大分子基团作为旋转单元(如四苯基乙烯、三苯胺)的策略,有效突破了AIEgens的设计瓶颈,为开发更多平面型AIE光敏剂并用于生物医学领域提供了更多选择。
李凯课题组“有研Lab”合影(摄于2019年夏。李凯:后排右一;倪侦翔:后排左二;闵天亮:后排左一)
倪侦翔和2018级南科大-哈工大联培硕士研究生闵天亮为文章共同第一作者,李凯为唯一通讯作者,南方科技大学为论文第一通讯单位。
该项研究获得了中国科学院深圳先进技术研究院副研究员张鹏飞、南科大生物医学工程系助理教授何俊龙等研究人员的大力支持,以及国家自然科学基金面上项目、深圳市基础研究计划等项目的资助。
论文链接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202001103
供稿单位:生物医学工程系
编辑:刘馨